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論文

A Raman spectroscopy study of bicarbonate effects on UO $_{2+x}$

McGrady, J.; 熊谷友多; 渡邉雅之; 桐島陽*; 秋山大輔*; 紀室辰伍; 石寺孝充

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(12), p.1586 - 1594, 2023/12

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2236104

被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)

Raman spectroscopy was used to investigate the effect of bicarbonate solution on the hyperstoichiometric UO $_{2+x}$ surface oxide of UO $_{2}$ pellets. The hyperstoichiometry causes distortion of the UO $_{2}$ lattice, leading to the formation of defect peaks which arise in the Raman spectrum due to a loss of symmetry. By deconvolution of the defect peaks, the extent of oxygen inclusion and defect formation in the surface oxide as a function of bicarbonate concentration was investigated. Immersion in solution caused a reduction in the amount of interstitial oxygen due to dissolution U(V) and U(VI) in the UO $_{2+x}$ oxide surface. The defect concentration increased upon immersion due to the formation of an equilibrium between dissolution and reprecipitation. The bicarbonate concentration affected the defect content which was attributed to different forms of U in solution (hydrolysed UO $_{2}$ $^{2+}$ and UO $_{2}$ (CO $_{3}$ ) $_{2}$ $^{2-}$ ) leading to different rates of reduction and precipitation.

報告書

炭酸塩スラリーの作製諸条件や保管期間が化学的特性およびレオロジー特性に与える影響

加藤友彰; 山岸功

JAEA-Technology 2023-018, 53 Pages, 2023/11

JAEA-Technology-2023-018.pdf:2.6MB

東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉作業において多核種除去設備(ALPS)前処理設備で発生する放射性の炭酸塩スラリー廃棄物(炭酸塩スラリー)は、高性能容器(HIC)に一時保管されている。2015年に炭酸塩スラリーへの気泡の保持が原因と推定されるHIC外部への溢水事象が確認され、HICに格納された炭酸塩スラリー(HICスラリー)保管に対する安全評価の必要性が高まっている。この安全評価をする上で、炭酸塩スラリー内での気泡保持放出特性等に寄与する懸濁物質粒子の化学的特性およびレオロジー特性の評価が重要である。特に、HIC外部への溢水が確認されたHICスラリーは保管上のリスクが高いと推定される。そこで本報では、当該HICスラリーのALPS入口水中Mg/Ca質量比を模擬して作製した模擬炭酸塩スラリー(模擬スラリー)を用いて、前処理設備における反応槽滞留時間やその後の濃縮過程がスラリーの化学的特性に与える影響を検討した。さらに処理液等の混入による懸濁物質濃度(SS濃度)の低下および充填後の静置時間等外的因子がレオロジー特性、特に沈降性、流動特性に与える影響を検討した。スラリー作製時の反応槽滞留時間およびスラリー濃縮過程が化学的特性に与える影響を検討した結果、クロスフローフィルタ(CFF)による濃縮過程を経ることで反応槽滞留時間の粒度への影響が微小となること、実機の通常運転時の実績と同じSS濃度150g/Lで作製した模擬スラリーは0.4m以下の不定形の粒子によって構成されていることが明らかとなった。また、処理液等の混入による充填時のSS濃度の低下および静置時間がレオロジー特性に与える影響を検討した結果、SS濃度の低下は初期の沈降速度増加に寄与すること、SS濃度150g/Lのスラリーと比較し沈降層部の密度が低くなることを明らかにした。加えて沈降に伴う密度の増加とスラリーの降伏応力間に正の指数関数的な相関が確認され、静置初期のスラリーでは非ビンガム流動的特性であるのに対し、静置期間が長期になることでビンガム流動的特性へと変化することが示唆された。これら一連の成果は、実際の福島県で保管されている炭酸塩スラリーのHIC内での現在の状態を推察する知見を与え、HIC表面線量評価やスラリー移し替え時等の安全評価への貢献が期待される。他方で、放射線によるスラリーへの化学特性への影響および気泡の保持・放出特性は検討課題としてあげられる。

論文

Numerical reproduction of the seasonal variation in dissolved uranium in Lake Biwa

齋藤龍郎; 山澤弘実*; 望月陽人

Journal of Environmental Radioactivity, 255, p.107035_1 - 107035_14, 2022/12

https://doi.org/10.1016/j.jenvrad.2022.107035

被引用回数：0 パーセンタイル：0(Environmental Sciences)

琵琶湖の溶存ウラン(DU)の季節変動を、以下のモデル・パラメータ研究により再現した。導入したモデルは、水-DUの物質収支と、湖岸土壌におけるUO $_{2}$ $^{2+}$ とH $^{+}$ のイオン交換である。最適化されたパラメータは4つであり、湖岸の陽イオン交換容量(CEC)、DUとAU(土壌吸着U)の和である全ウランTU、Uの急速な土壌吸着と脱着時の一次反応速度係数(kadsとkdes)であった。DUを構成する化学平衡を表し、各化学種の寄与を分析した結果、DUの季節変動はpHの季節変動に起因していることが示された。イオン交換平衡に、1日のAU比がkads以上に増加したとき、あるいはkdes以下に減少したときのみ1次速度反応に移行する補正を加えることにより、DU測定の再現性が向上し、DUピークがpHピークから遅れることが再現された。

報告書

溢水した高性能容器内炭酸塩スラリーの組成を模擬した炭酸塩スラリーの作製と特性評価

堀田拓摩; 山岸功; 永石隆二; 柏谷龍之介*

JAEA-Technology 2021-012, 34 Pages, 2021/07

JAEA-Technology-2021-012.pdf:2.1MB
JAEA-Technology-2021-012(errata).pdf:0.18MB

東京電力ホールディングス(株)福島第一原子力発電所における多核種除去設備(Advanced Liquid Processing System; 以下「ALPS」という。)および増設多核種除去設備(Improved ALPS)の前処理設備から発生する炭酸塩沈殿物を主とする廃棄物(以下「炭酸塩スラリー」という。)は高性能容器(High Integrity Container; 以下「HIC」という。)に格納されている。このHIC内において、水の放射線分解により発生した水素ガスの炭酸塩スラリー内での保持および、それに伴う容積増加が原因と推定される上澄み水のHIC外部への漏えい事象(溢水)が発生した。この溢水の発生が確認された当時に保管されていた大部分のHICにおいて、外部への溢水は観察されていない。このことはHIC内炭酸塩スラリー自体の性状や気泡の保持特性の理解が溢水発生条件を明らかにする上で重要であることを示唆している。そこで本研究では、溢水したHIC内炭酸塩スラリーの組成を模擬した炭酸塩スラリーを作製し、その炭酸塩スラリーの非放射性条件下での性状および気泡の保持特性を明らかにすることを目的とした。まず、溢水が発生した炭酸塩スラリーの組成を模擬するために、溢水した炭酸塩スラリーが調製された当時のALPS運転条件を調査し、炭酸塩スラリーの主要元素であるマグネシウムとカルシウムの比率を変えた5つの原水を調製した。これら原水から炭酸塩等を沈殿させ、実機ALPSと同じクロスフローフィルタ方式を用いて模擬炭酸塩スラリーを作製した。次に、作製した炭酸塩スラリーの化学分析を実施した。また、沈降試験を実施して沈降層の密度(以下「沈降密度」という。)、降伏応力を測定した。最後に、沈降層への気泡注入試験を実施し、炭酸塩スラリー内部での気泡保持/放出特性について検討した。模擬炭酸塩スラリーは原水組成のカルシウム含有率が高いほど沈降密度が高くなることが分かった。そして、沈降密度が高い模擬炭酸塩スラリーでは沈降層の降伏応力が高く、注入した気泡を保持しやすい傾向が観察された。これらのことから、溢水したHIC内炭酸塩スラリーを模擬するためには原水組成に関する情報が重要であり、また、スラリー内での気泡の保持状況には炭酸塩スラリーの密度が影響を及ぼすことを明らかにした。

論文

Experimental study on modeling of Pu sorption onto quartz

邉見光; Walker, A.*; 山口徹治

Radiochimica Acta, 109(7), p.539 - 546, 2021/07

https://doi.org/10.1515/ract-2020-0068

被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

プルトニウム(IV)の収着挙動を非静電的モデル(NEM)を用いて解析するため、低酸素濃度条件下で炭酸塩溶液中の石英へのPu(IV)の収着を系統的に調べた。Pu(IV)の収着データは、pHと炭酸塩濃度の関数としてバッチ収着実験から得られたものである。Pu(IV)の石英への収着は、4価アクチノイドとして化学的に類似していると考えられるTh(IV)と同様の傾向を示した。石英へのPu(IV)の分配係数dは、pH8から11の条件では、全炭酸塩濃度の2乗に反比例することがわかった。しかし、モデル化研究の結果、SOTh(OH) $_{4}$ $^{-}$ 及びSOThOH(CO $_{3}$ ) $_{2}$ $^{2-}$ のTh(IV)収着モデルは、石英へのPu(IV)収着のシミュレーションに適用できないことが明らかになった。イオン半径がTh(IV)よりも小さいPu(IV)では、負に帯電した配位子間の静電反発により、SOM(OH) $_{4}$ $^{-}$ 及びSOMOH(CO $_{3}$ ) $_{2}$ $^{2-}$ の生成が制限されていることが推測された。SOPu(OH) $_{3}$ 及びSOPu(OH) $_{4}$ $^{-}$ としてPu(IV)収着モデルを開発した。また、石英のデータと比較するために、白雲母へのPu(IV)の収着データを取得した。

論文

Incorporation of U, Pb and rare earth elements in calcite through crystallisation from amorphous calcium carbonate; Simple preparation of reference materials for microanalysis

宮嶋佑典*; 斉藤綾花*; 鍵裕之*; 横山立憲; 高橋嘉夫*; 平田岳史*

Geostandards and Geoanalytical Research, 45(1), p.189 - 205, 2021/03

https://doi.org/10.1111/ggr.12367

被引用回数：5 パーセンタイル：21.77(Geochemistry & Geophysics)

LA-ICP-MSによる方解石の同位体分析における不確実性は、主にデータの正規化と検証のために使われる標準試料の均質性によって支配される。本研究では、元素・同位体組成の均質な方解石の標準試料を作製するために、元素をドープした試薬溶液から沈殿させたアモルファス炭酸カルシウムを経由して、熱と圧力をかけて結晶化し、U, Pbと希土類元素を方解石に取り込ませた。X線吸収スペクトルから、Uは合成された方解石中にU(VI)として存在し、水性のウラニル・イオンとは異なる構造で存在することが示唆された。本研究の方解石へのUの取り込み率は、既報研究に比べ高かった。合成した方解石中の元素濃度のばらつきは12%未満で、概ね7%以内であった。 $^{238}$ U/ $^{206}$ Pb比のばらつきが各元素濃度のばらつきに応じて3-24%程度である一方で、 $^{207}$ Pb/ $^{206}$ Pb比のばらつきは1%以下であった。この合成方解石を標準試料として用いて、天然の方解石標準試料(WC-1)の年代測定を行ったところ、3%以内の不確かさで年代が求められた。本研究で提示した合成手法は、元素濃度を任意に調整した均質な方解石の合成に有効であり、また、合成試料はU-Pb地質年代学のための天然標準試料に代わる有望なものである。

論文

A Thermodynamic model for the solubility of HfO $_{2}$ (am) in the aqueous K $^{+}$ - HCO $_{3}$ $^{-}$ - CO $_{3}$ $^{2-}$ - OH $^{-}$ - H $_{2}$ O system

Rai, D.*; 北村暁; Rosso, K.*

Radiochimica Acta, 105(8), p.637 - 647, 2017/08

https://doi.org/10.1515/ract-2016-2623

被引用回数：2 パーセンタイル：19.65(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

非晶質二酸化ハフニウム(HfO $_{2}$ (am))の溶解度を、炭酸水素カリウム(KHCO $_{3}$ )濃度0.0010.1mol.kg $^{-1}$ の範囲で測定した。HfO $_{2}$ (am)の溶解度は、KHCO $_{3}$ 濃度の増加とともに劇的に増大し、ハフニウム(IV)が炭酸イオンと強く錯生成することを示した。ハフニウムの炭酸錯体の熱力学的平衡定数を、PitzerおよびSITの両活量補正モデルで導出した。KHCO $_{3}$ 濃度の増加に伴う劇的なハフニウム濃度の増大は、Hf(OH) $_{2}$ (CO $_{3}$ ) $_{2}$ $^{2-}$ およびHf(CO $_{3}$ ) $_{5}$ $^{6-}$ の生成を考慮することで最もよく説明することができた。これらの生成反応である[Hf $^{4+}$ + 2CO $_{3}$ $^{2-}$ + 2OH $^{-}$ Hf(OH) $_{2}$ (CO $_{3}$ ) $_{2}$ $^{2-}$ ]および[Hf $^{4+}$ + 5CO $_{3}$ $^{2-}$ Hf(CO $_{3}$ ) $_{5}$ $^{6-}$ ]の平衡定数の対数値は、それぞれ44.530.46および41.530.46であった。

論文

Gas retention behavior of carbonate slurry under -ray irradiation

本岡隆文; 永石隆二; 山岸功

QST-M-2; QST Takasaki Annual Report 2015, P. 95, 2017/03

https://repo.qst.go.jp/records/73804

福島第一原発での汚染水処理で炭酸塩スラリーが発生し高性能容器(HIC)に保管されている。HIC上のたまり水発生原因を推察するため、高崎量子応用研究所のコバルト照射施設で模擬炭酸塩スラリーに実機HICよりも高吸収線量率で線を照射した。炭酸塩濃度95g/Lのスラリーに線を8.5kGy/h照射すると、水位上昇、スラリー内の気泡発生、上澄液の出現、ガス放出を観察した。本試験結果より、水位上昇の原因はスラリー内のガス蓄積による体積増加と推察された。HIC上のたまり水発生に、ガス蓄積によるスラリーの体積増加が示唆された。

論文

The Role of low-temperature organic matter diagenesis in carbonate precipitation within a marine deposit

宮川和也; 石井英一; 廣田明成*; 小松大祐*; 池谷康祐*; 角皆潤*

Applied Geochemistry, 76, p.218 - 231, 2017/01

https://doi.org/10.1016/j.apgeochem.2016.11.001

被引用回数：18 パーセンタイル：62.15(Geochemistry & Geophysics)

炭酸塩はその形成時に、地下水水質の変遷履歴などの古水理地質情報を記録している可能性があり、地下に形成された炭酸塩脈は、過去の環境の変遷を知る手掛かりになる。本研究では、北海道北部の新第三系海成堆積岩である声問層と稚内層中に見られる炭酸塩脈の産状のコントラストについて、炭酸の供給源の観点からその成因を検討した。炭酸塩脈は、珪藻質泥岩の声問層中にはほとんど見られないが、珪質泥岩の稚内層中には見られる。地下水中に溶存している多量のメタンは微生物活動による二酸化炭素還元反応によって形成されていることが、同位体比分析の結果から分かった。岩盤中の全有機物量は、声問層では深度の増加とともに小さくなるが、稚内層では深度によらず一定であることが分かった。これはこれらの地層境界が、有機物の続成作用区分としてダイアジェネシス期からカタジェネシス期への変化点に相当することを示唆しており、ガスや炭酸塩の炭素同位体比もまた、稚内層中では深度とともに急に重くなっていることが分かった。以上のことから、次のような炭酸塩脈の形成プロセスが考えられる。有機物の続成作用があまり進んでいない声問層では、微生物により有機物が分解され、二酸化炭素が地下水中に供給される。一方で、声問層と比較した時に、稚内層では続成作用が進んでおり、有機物が比較的分解されにくい。このため、メタン生成反応に伴う炭酸の消費が補われることがないため、同時に炭酸塩脈が形成されやすい環境であったことが推察された。

論文

Sorption behavior of thorium onto granite and its constituent minerals

飯田芳久; 山口徹治; 田中忠夫; 邉見光

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(10), p.1573 - 1584, 2016/10

https://doi.org/10.1080/00223131.2016.1138901

被引用回数：10 パーセンタイル：64.88(Nuclear Science & Technology)

花崗岩へのトリウム(Th)の収着挙動を調べるため、花崗岩およびその主要構成鉱物である石英, 長石および黒雲母を対象としたバッチ収着実験を、pHおよび炭酸濃度をパラメータとして実施した。得られた分配係数は、炭酸濃度の上昇に伴い減少し、pH9-10で極小値を示した。この吸着傾向は、溶液中でのThの水酸化炭酸錯体の形成によるものである。Th収着の強さは、雲母, 長石, 石英=花崗岩の順であった。これら鉱物へのThの収着挙動を、電気三重層表面錯体モデルにより解析した。Thの内圏錯形成を仮定することにより、モデル計算は実験結果をよく説明した。花崗岩へのThの収着挙動については、主に長石表面サイトへの錯形成により説明可能であることが示された。

論文

Diffusion and adsorption of uranyl ion in clays; Molecular dynamics study

有馬立身*; 出光一哉*; 稲垣八穂広*; 河村雄行*; 舘幸男; 四辻健治

Progress in Nuclear Energy, 92, p.286 - 297, 2016/09

https://doi.org/10.1016/j.pnucene.2016.03.006

被引用回数：11 パーセンタイル：68.36(Nuclear Science & Technology)

ウラニルイオン(UO $_2^{2+}$ )の拡散・吸着挙動は、放射性廃棄物処分の性能評価において重要である。溶液中のUO $_2^{2+}$ , K $^{+}$ , CO $_3^{2-}$ , Cl $^{-}$ , H $_{2}$ Oの拡散挙動が分子動力学計算によって評価された。UO $_2^{2+}$ の拡散係数が最小であり、H $_{2}$ Oの自己拡散係数の26%であった。高濃度の炭酸イオンを含む溶液中では、UO $_{2}$ CO $_{3}$ やUO $_{2}$ (CO $_{3}$ ) $^{2-}$ の炭酸錯体として存在することが確認された。モンモリロナイト及びイライトと水溶液が共存する系におけるUO $_2^{2+}$ やK $^{+}$ の吸着・拡散挙動が分子動力学計算によって評価された。分配係数(Kd)は粘土鉱物の層電荷とともに増加し、UO $_2^{2+}$ のKdはK $^{+}$ のKdよりも小さいと評価された。さらに、2次元方向での拡散係数は、吸着層では比較的小さく、高い層電荷をもつイライトでは極めて小さな値を示した。

論文

Influence of uranium enrichment on the etching rate of polycarbonate fission track detector containing uranium particles

Lee, C. G.; 井口一成; 江坂文孝; 間柄正明; 桜井聡; 渡部和男; 臼田重和

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 245(2), p.440 - 444, 2006/04

https://doi.org/10.1016/j.nimb.2005.11.002

被引用回数：8 パーセンタイル：50.31(Instruments & Instrumentation)

保障措置環境試料中の極微細ウラン粒子の検出法として有効なフィッショントラック(FT)法では、ウラン粒子の検出効率は検出器の化学エッチング条件に大きく依存する。本研究では、核分裂性粒子含有FT検出器のエッチング挙動を調べる目的で、ウラン粒子を閉じこめたポリカーボネート製FT検出器を作製し、エッチング速度に対するウラン濃縮度の影響を調べた。エッチング速度は、エッチングによる検出器の重量変化から評価した。全体に、検出器の重量変化はウラン粒子の濃縮度に大きく依存し、高濃縮度のウラン粒子を含む検出器ほど重量減少は大きい。検出器の重量減少の挙動から、エッチング速度が異なる二つ領域の存在が明らかになった。エッチング初期の非線形挙動は、すべての検出器において飛跡が最初に現れるエッチング時間が非線形領域内にあることから、おもに飛跡の出現によると考えられる。その後の直線的な挙動は、出現した飛跡の拡大に対応している。また、粒子1個あたりに換算したエッチング速度は(濃縮度) $^{2/3}$ に比例することがわかった。このような飛跡のエッチング挙動とウラン粒子の濃縮度との相関を利用することにより高濃縮度のウラン粒子だけを優先的に検出可能であることが示唆された。

論文

Study on the etching conditions of polycarbonate detectors for particle analysis of safeguards environmental samples

井口一成; 江坂木の実; Lee, C. G.; 伊奈川潤; 江坂文孝; 小野寺貴史; 福山裕康; 鈴木大輔; 桜井聡; 渡部和男; et al.

Radiation Measurements, 40(2-6), p.363 - 366, 2005/11

https://doi.org/10.1016/j.radmeas.2004.12.018

被引用回数：11 パーセンタイル：59.93(Nuclear Science & Technology)

保障措置環境試料のパーティクル分析において、フィッショントラック法による核分裂性物質を含む粒子の検出法はサブミクロン粒子まで対応できることから特に重要である。演者が開発した方法は、粒子をポリカーボネートフィルタの上に捕集した後、フィルタを溶解,乾燥してフィルム(検出器)にすることで粒子を検出器の中に閉じ込める。熱中性子照射した後、検出器をエッチングすることで粒子を検出する。この方法は操作が簡単であり、粒子を容易に高感度で検出することができる。しかし、エッチングにより、フィルムの表面近傍に存在している粒子が脱落する可能性があるので、適切なエッチング条件を決めることは重要である。今回は、エッチング時間とウランの濃縮度の関係を調べた結果、高濃縮度ほどエッチング時間を短くする必要があることがわかった。

論文

Back-extraction of tri- and tetravalent actinides from diisodecylphosphoric acid (DIDPA) with hydrazine carbonate

渡邉雅之; 龍ヶ江良三*; 森田泰治; 久保田益充*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 252(1), p.53 - 57, 2002/04

https://doi.org/10.1023/A:1015279519321

被引用回数：7 パーセンタイル：44.35(Chemistry, Analytical)

効率のよい分離プロセスをデザインするにあたって、単純な試薬を用いることは、プロセスを簡略化するうえでも、二次廃棄物を消滅するうえでも非常に有利である。以前、著者らは、炭酸ヒドラジンがDi(2-ethylhexyl)phosphoric acid(HDEHP)に抽出された三価及び四価アクチノイドを効率的に逆抽出できること、また、その逆抽出メカニズムについて明らかにした。本報では、Diisodecylphosphoric acid(DIDPA)から三価及び四価のアクチノイドの逆抽出について明らかにすることを目的とした。Am(III),Eu(III)及びNp(IV)については、HDEHPと同様の逆抽出挙動を示すが、Pu(IV)についてはHDEHPの場合とは大きく異なる挙動を示すことが明らかになった。その結果、Np(IV)とPu(IV)との間の分離係数は、六倍ほど向上し、25程度となり、炭酸ヒドラジンによってNp(IV)の選択的な分離が可能であることが明らかとなった。

論文

Back-extraction of uranium(VI) from organophosphoric acid with hydrazine carbonate

渡邉雅之; 龍ヶ江良三*; 白橋浩一; 森田泰治; 久保田益充*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 250(2), p.377 - 379, 2001/11

https://doi.org/10.1023/A:1017980520304

被引用回数：7 パーセンタイル：48.68(Chemistry, Analytical)

以前、著者らは、炭酸ヒドラジンがDi(2-ethylhexyl)phosphoric acid(HDEHP)に抽出された三価及び四価アクチノイドを効率的に逆抽出できること、また、その逆抽出メカニズムについて明らかにした。本報では、HDEFP及びDiisodecylphosphoric acid(DIDPA)から六価のウランの逆抽出について明らかにすることを目的とした。その結果、HDEHPからの逆抽出とDIDPAからの逆抽出とでは、挙動が、異なることが明らかとなった。

論文

Solvent-washing process using butylamine in fuel reprocessing

内山軍蔵; 藤根幸雄; 前田充

Nuclear Technology, 120(1), p.41 - 47, 1997/10

https://doi.org/10.13182/NT97-A35429

被引用回数：4 パーセンタイル：37.13(Nuclear Science & Technology)

ブチルアミン化合物を用いた溶媒洗浄法を開発した。シュウ酸ブチルアミン及び炭酸ブチルミンの各洗浄試薬による模擬劣化溶媒中のジルコニウム、ルテニウム、プルトニウム及びリン酸ジブチル(HDBP)の洗浄率を測定した結果、以下のことがわかった。(1)ジルコニウム及びプルトニウムの洗浄にはシュウ酸ブチルアミンを低pH溶液条件で用いるのが効果がある。(2)シュウ酸ブチルアミン及び炭酸ブチルアミンを高pH溶液条件で用いるとジルコニウム、プルトニウムの他にルテニウムやHDBPを洗浄することができる。

論文

Novel method for solving lithium carbonate pellet by binary-acid for tritium production rate measurement by liquid scintillation counting technique

Verzilov, Y.*; 前川藤夫; 大山幸夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 33(5), p.390 - 395, 1996/05

https://doi.org/10.3327/jnst.33.390

被引用回数：17 パーセンタイル：79.02(Nuclear Science & Technology)

炭酸リチウムのペレット中のトリチウムを測定するために放射性無機物質を液体シンチレーション用カクテルと均質に混ぜる新しい方法を開発した。本法はペレット中のトリチウム測定に対し高い得失度(FOM)を持つと同時に簡便である。ここで、FOMは溶解度と計数効率の積であり、低レベルのトリチウム放射能を測る能力の指数である。本方法は2種混合酸と界面活性剤を含むシンチレータカクテルとの組合せで達成された。この混合酸としてHNO $_{3}$ とCH $_{3}$ COOHが選ばれた。計数効率と溶液共存性は酸の混合比に強く依存し、この混合比は最大のFOMが得られるよう決定した。本方法は従来の方法に比べ約2倍FOMを改善した。

論文

Solid-aqueous phase equilibria of uranium(VI) under ambient conditions

G.Meinrath*; 加藤義春; 木村貴海; 吉田善行

Radiochimica Acta, 75(3), p.159 - 167, 1996/00

https://doi.org/10.1524/ract.1996.75.3.159

0.1M NaClO $_{4}$ 、液温25 $^{circ}$ C、pH2.8~4.6(8.0及び0.3%CO $_{2}$ 分圧)及びpH3.8~7.0(0.03%CO $_{2}$ 分圧)溶液のU(VI)固液相平衡について研究した。pH7以下の8.0%CO $_{2}$ 分圧下でUO $_{2}$ CO $_{3}$ (s)、0.3%及び0.03%CO $_{2}$ 分圧下でUO $_{3}$ ・2H $_{2}$ O(s)が溶解度制限固相として存在することを確認した。pH7以上の溶液中で、UO $_{3}$ ・2H $_{2}$ O(s)からのNaを含む結晶化度の低い固相への相転移が観られた。熱力学的溶解度積として、UO $_{2}$ CO $_{3}$ (s)のlog K° $_{sp}$ =-14.910.10、UO $_{3}$ ・2H $_{2}$ O(s)のlog K° $_{s}$ =4.680.14(0.3%CO $_{2}$ )、log K° $_{s}$ =5.140.05(0.03%CO $_{2}$ )を算出した。時間分解しレーザー誘起蛍光法による分光学的スペシエーションを利用して、UO $_{3}$ ・2H $_{2}$ O(s)の溶解度の評価について議論し、錯形成定数log K' $_{35}$ =-17.140.13を得た。

論文

Migration behavior of carbonate- $^{14}$ C in tuffaceous soil

長尾誠也; 妹尾宗明

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, 0, p.1093 - 1100, 1995/00

低レベル放射性廃棄物に含まれる $^{14C}$ は半減期が長く、生体へ濃縮した場合、被曝の影響が考えられるため、長期にわたる環境への影響評価において重要な放射性核種の1つである。本研究では、浅地層において地下水が $^{14}$ Cの重要な移行経路と考えられるため、地下水の主要無機炭素の重炭素、炭酸に着目し、カラム実験によりこれらの化学形の $^{14}$ Cの土壌における移行挙動を検討した。その結果、 $^{14}$ Cはトリチウムに比べて遅延を示し、カラムに流入する溶液のpHが12、10、8の順に遅延が大きくなった。通常の土壌中地下水の典型的なpHは6-8であることから、 $^{14}$ Cが土壌へ流出した場合、比較的遅延の効果が期待できることが示唆された。

論文

Electrolytic preparation of neptunium species in concentrated carbonate media

Y.Li*; 加藤義春; 吉田善行

Radiochimica Acta, 60, p.115 - 119, 1993/00

https://doi.org/10.1524/ract.1993.60.23.115

吸光光度法と定電位電解法を併用する手法を用いて、過塩素酸溶液及び炭酸ナトリウム溶液(0.2~1M,pH10~11)中のNp(VI)、(V)、(IV)及び(III)の酸化還元挙動を調べた。これをもとに、炭酸塩溶液中で種々の酸化状態のネプツニウムイオンの調製法を開発した。Np(VI)/Np(V)の酸化還元反応は炭酸塩溶液中でも可逆であり、過塩素酸溶液中と比べて酸化還元電位が、より負側に移動することから、ネプツニウムイオンが炭酸錯体を形成することが明らかになった。この酸化還元反応で関与するネプツニウム種はNpO $_{2}$ (CO $_{3}$ ) $_{34-}$ とNpO $_{2}$ (CO $_{3}$ ) $_{35-}$ である。Np(IV)のNp(VI)への酸化電位は溶液のpHと炭酸塩濃度に大きく依存する。